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聚乙二醇化低共熔溶剂的形成及其应用于溶剂热制备高活性的析氧反应催化剂

来源:石家庄市海森化工有限公司  日期:2018-06-27 16:43:54  属于:产品技术
文章摘要:低共熔溶剂(Deep Eutectic Solvents, DESs)是一种新型绿色的溶剂,又被称为类离子液体。与传统离子液体相比,低共熔溶剂以其原料廉价易得、种类繁多、合成过程简单、环境友好等优点,广泛应用于气体分离、有机分子催化以及纳米材料合成等领域。近日,中国人民大学的牟天成团队首次提出了“聚乙二醇化低共熔溶剂”(PEGylated Deep Eutectic Solvents)的概念,并用聚乙二醇和硫脲形成了“聚乙二醇化低共熔溶剂”,在证实了新溶剂形成后,他们研究了制备新体系的性质和溶剂形成的机理,并将其进一步应用于一步溶剂热法合成一系列金属硫化物,用于高效的电催化水氧化反应。

低共熔溶剂(Deep Eutectic Solvents, DESs)是一种新型绿色的溶剂,又被称为类离子液体。与传统离子液体相比,低共熔溶剂以其原料廉价易得、种类繁多、合成过程简单、环境友好等优点,广泛应用于气体分离、有机分子催化以及纳米材料合成等领域。近日,中国人民大学的牟天成团队首次提出了“聚乙二醇化低共熔溶剂”(PEGylated Deep Eutectic Solvents)的概念,并用聚乙二醇和硫脲形成了“聚乙二醇化低共熔溶剂”,在证实了新溶剂形成后,他们研究了制备新体系的性质和溶剂形成的机理,并将其进一步应用于一步溶剂热法合成一系列金属硫化物,用于高效的电催化水氧化反应。

近年来,能源危机和环境污染日益严重。电催化水分解为氢能的利用开辟了新的途径,受到科研工作者的高度关注。析氧反应动力学缓慢是电解水制氢技术中的一个瓶颈,因此开发高析氧活性、高稳定性的电催化剂具有重要意义。

牟天成团队利用低共熔溶剂制备的NiCo2S4催化剂具有价格低廉、合成简单、性能优异等优点。首先,将硫脲和聚乙二醇200按照摩尔比1:2简单混合搅拌即可形成低共熔溶剂体系,与聚乙二醇200相比,该体系熔点降低了29 ℃。体系对多种金属盐具有良好的溶解性,例如按照一定的摩尔比将金属镍源和钴源溶于该溶剂体系,在160 ℃下溶剂热反应16 h即可得到具有多级孔结构的NiCo2S4。其中,低共熔溶剂不仅作为溶剂,而且提供硫源,同时也作为形状控制剂调控合成金属硫化物。与传统硫化物材料的制备相比,该方法具有合成简单、价格低廉等优点。

此外,NiCo2S4具有优异的电催化析氧反应性能。在1.0 M的KOH电解液中,达到电流密度10 mA•cm-2 时的过电势只需要320 mV。


聚乙二醇化低共熔溶剂的形成及其应用于溶剂热制备高活性的析氧反应催化剂


科研思路分析

Q:该研究最初是什么目的?或者说想法是怎么产生的?
A:该工作是我们上一项工作的延续与升华。在前一工作中(ACS Sustainable Chem. Eng., 2016, 4, 5814),我们开发了聚乙二醇200-金属盐类离子液体,探索了该体系的理化性质,并成功地利用聚乙二醇200-AlCl3体系作为电解液进行了铝的电沉积。基于这一体系的优良性质,我们继续开发了聚乙二醇200-硫脲低共熔溶剂用于溶解金属盐并合成多孔硫化物。

Q:研究过程中遇到哪些挑战?
A:金属硫化物的应用广泛,但是可控合成过程繁琐,往往需要合成氧化物后再加入硫源进行硫化。而多种金属硫化物同时合成的条件下,寻找简单可控的方法合成单一的金属硫化物具有很大的挑战。众所周知,低共熔溶剂是由氢键给体和受体按照一定比例混合而成,给体或受体结合的比例不同将为实验的设计带来挑战。我们根据以往研究的结论,结合本课题组的经验成功得到了聚乙二醇200与硫脲形成低共熔溶剂的准确比例,为后续实验的进行奠定了基础。氢键给体和受体按照一定的比例合成的低共熔溶剂可以发挥多重作用。

Q:该研究成果有哪些重要意义及可能的应用?
A:该研究最主要的意义在于首次提出了“聚乙二醇化低共熔溶剂”(PEGylated Deep Eutectic Solvents)的概念,当然也提供了一种价格低廉、合成简单、绿色环保、性能优异的金属硫化物的合成方法。这种电催化剂可以高效地催化水氧化反应,在氢燃料电池领域具有潜在的应用。另外,该合成方法还有望用于合成多种金属硫化物、膦化物等催化剂。


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